En 1960, il expose chez Iris Clert à Paris Le Plein, qui répond à l’exposition Le Vide de son ami Yves Klein, qui réunit des détritus et objets destinés à être détruits. La même année, il participe à la création du groupe des Nouveaux Réalistes aux côtés, notamment, de Jean TInguely et de Niki de Saint Phalle. Le groupe a pour but de mettre en valeur les nouvelles perceptions du réel existantes dans la production artistique contemporaine.
En 1961, Arman expose pour la première fois à New York des sculptures qui marquent par leur originalité. C’est à cette époque qu’il décide d’ailleurs de s’installer aux Etats-Unis, tout en revenant régulièrement à Paris et à Nice. En Amérique, Arman poursuit son travail autour des objets du quotidien souvent manufacturés, critiquant de fait le consumérisme ambiant. En 1962, Arman initie sa série des Combustions dans laquelle il brûle des objets et arrête le processus de combustion avant que ceux-ci ne s’effondrent complètement. Des objets tels que des fauteuils ou des violons deviennent, sous l’effet du feu et après application d’une résine spéciale, de véritables sculptures témoins d’une société superficielle menacée par son propre matérialisme.
En 1989, le président Mitterrand lui décerne la Légion d’honneur et l’artiste répond à des commandes de l’Elysée, de la gare Saint-Lazare ou du Lincoln Center de New York. Par ailleurs collectionneur passionné, Arman a accumulé tout au long de sa vie des pièces d’art primitif.