A la fin de la guerre, le jeune peintre s’installe à Montparnasse, quartier qui forme alors avec Montmartre le cœur de l’activité artistique parisienne et internationale. Pierre de Belay y peint ce qu’il voit tous les jours : joueurs de cartes, groupes attablés aux cafés, soirées mondaines… En ce sens, son travail est un précieux témoignage documentaire de ce qu’on nommera par la suite le « Paris des années folles », comme l’illustre son tableau Marguerite de la nuit (1935) où l’on surprend trois personnages – deux hommes en costume et une dame en tenue de soirée – en pleine discussion autour d’une bouteille de champagne.
De 1923 à 1926, Pierre de Belay est l’illustrateur pour la revue Arlequin, qui couvre les événements artistiques de Paris et sa vie nocturne. Mais si Pierre de Belay épouse très tôt le mode de vie parisien et sait en représenter le tourbillon, il n’oublie jamais sa Bretagne natale qui représente plus de la moitié de son œuvre ! A partir de 1923, il rencontre un certain succès non pas grâce à ses toiles parisiennes mais grâce à des décors réalisés pour l’hôtel Kermoor à Bénodet, en Bretagne. Les cinq fresques, récemment mises en vente, représentent des scènes du quotidien breton, tout en témoignant des influences artistiques modernistes du peintre. C’est dans ce savant mélange entre nouvelles esthétique et vie locale que Pierre de Belay trouve sa propre voie d’expression. Et ce sont ces fresques qui lancent véritablement sa carrière, le poussant dès lors à multiplier les allers-retours entre la capitale et sa région natale. Chaque été, Pierre de Belay passe deux mois en Cornouailles.